Kot nadškof
Skoraj eno leto po smrti Theobalda je bil ogled Canterburyja prazen. Thomas se je zavedal kraljeve namere in ga skušal odvrniti z opozorili, kaj se bo zgodilo. Henry je vztrajal in Thomas je bil izvoljen. Ko je bil posvečen, je Thomas spremenil tako svoj pogled kot svoj način življenja. Postal je pobožen in strog ter sprejel celostni program papeštva in njegovega kanonskega prava. Ta spektakularna sprememba je zmedla zgodovinarje in poskusilo se je več razlag: da je Thomas opijan zaradi svoje ambicije za prevlado ali da se je, tako kot prej, vrgel v del, za katerega se je dogovoril, da bo igral. Preprosteje je domnevati, da je končno sprejel duhovne obveznosti, ki jih je ignoriral kot kanclerja, in na nov kanal spremenil svojo zmešano energijo, silo značaja, drznost in razsodnost. Na veliko nezadovoljstvo Henryja je takoj odstopil od kanclerstva, vendar se je oklepal ardeakon, dokler ga kralj ni prisilil k odstopu.
Henry je bil v Normandiji od avgusta 1158, Thomas pa se je po vrnitvi januarja 1163 začel boriti z nasprotovanjem davčnemu predlogu in izločil vodilnega barona. Bolj resen je bil njegov odnos do "kriminalnih uradnikov." V zahodni Evropi so obtoženi kleriki že dolgo uživali privilegij, da so pred škofom sodili pred škofijskimi in ne posvetnimi sodišči in so bili običajno deležni milejših kazni, kot bi ocenjevala laična sodišča. V Angliji pred Normanovim osvajanjem je bil to še vedno običaj. Če bi jih cerkveno sodišče spoznalo za krive, bi lahko duhovnike ponižali ali izgnali, vendar niso bili podvrženi smrti ali pohabljenju. 60 let po normanski osvojitvi je malo slišati o klerikalnem zločinu ali njegovi kazni, medtem ko so na celini gregorijanski reformatorji nagnjeni k poudarjanju edine pravice cerkve, da poskusi kaznovati uradnike v večjih nalogah. Thomasovo stališče, da bi lahko škof razvrednotil in kaznoval krivega uradnika, vendar ga laična oblast ne bi smela ponovno kaznovati - "ne dvakrat za isto krivdo" -, je bila kanonično sporna in na koncu prevladala. Henryjeva trditev, da je klerični zločin preprost in da ga je spodbudila odsotnost drastičnih kazni, sodobno bralce pohvaljuje kot pošteno. Toda zavedati se je treba, da so bili kraljevi motivi avtoritarni in administrativni, ne pa razsvetljeni. Kljub temu se lahko zdi, da je Thomas v tej togi stališču slabo opozoril.
Tej zadevi se je pridružil svet v Westminsterju (oktober 1163), vendar je kriza prišla v Clarendonu (Wiltshire, januar 1164), ko je kralj zahteval globalno privolitev vseh tradicionalnih kraljevih pravic, zmanjšano na pisanje pod 16 glav in znano kot Clarendonove ustave. Ti so uveljavljali kraljevo pravico do kaznovanja zločinskih uradnikov, prepovedali izobčenje kraljevskih uradnikov in pritožbe na Rim ter dali kralju prihodke prostih sedežev in moč vplivanja na episkopske volitve. Henry je upravičeno dejal, da je te pravice uveljavljal Henry I, vendar je tudi Thomas upravičeno zatrjeval, da kršijo cerkveno pravo. Thomas je po tem, ko je verbalno sprejel Clarendonove ustave, preklical svojo privolitev in se pozval na papeža, nato pa v Francijo, ki ga je podpiral, medtem ko je obsodil dejanje oborine.
Prepirati se s Henryjem
Dobri odnosi med Thomasom in Henryjem so bili zdaj na koncu; kralj je na fevdno obveznost poklical kralja na sojenje. Na Svetu v Northamptonu (6. in 13. oktobra 1164) je bilo jasno, da je Henry nameraval uničiti in zapreti ali izsiliti nadškofov odstop. Pri tem so ga spodbudili nekateri škofi, med njimi Gilbert Foliot, londonski škof. Thomas je prebegnil in se zatekel k Louisu Franciji VII. Papež Aleksander III ga je sprejel s častjo, a je okleval, da bi ravnal odločno v svojo korist v strahu, da bi lahko Henrika vrgel v naročje svetega rimskega cesarja Frederika I in njegovega antipopa Pashal III.
Thomasovo izgnanstvo je trajalo šest let (2. novembra 1164 - 2. decembra 1170). Pridružilo se mu je veliko njegovih uglednih gospodinjstev in živelo asketsko, najprej v opatiji Pontigny, nato pa, ko je Henry grozil menihom, v opatiji blizu Sens. sorodniki. V naslednjih letih je bilo več spraševalcev o poskusu sprave, vendar je kralj z novimi sovražnimi dejanji in razglasitvami o ekskomunikacijah, ki jih je Thomas nasprotoval svojim nasprotnikom, prevzel boj.
Škofje so bili razdeljeni, a večina, ki jo je vodil Foliot, je bila bodisi sovražna do Tomaža ali pa je oklevala pri njegovi podpori. Papeški zakoni so si večkrat prizadevali posredovati, kralj in nadškof pa sta se leta 1169 na Montmirailu združila, le da bi se razjezila v jezi. Thomas je kralju nezaupal in ga sovražno sovražil. Istega leta je Henry izdal dodatke k Clarendonski ustavi, ki so Anglijo praktično umaknili pred papeško pokorščino. Nazadnje je leta 1170 svojega najstarejšega sina okronal za so-kralja nadškofa v Yorku, Becketovega starega tekmeca.
To je bila očitna kršitev papeške prepovedi in nekdanje pravice iz Canterburyja do kronanja za kralja. Tomaž, za njim papež, je izločil vse odgovorne. Henry se je v strahu pred sodiščem za Anglijo srečal s Thomasom v Frétevalu (22. julija) in dogovorjeno je bilo, da se Thomas vrne v Canterbury in mu vrne vse imetje svojega videnja. Nobena stranka ni odstopila od svojega stališča glede Clarendonskih ustav, ki ob tej priložnosti niso bile omenjene. Ta "odprti" konkordat je ostal nerazložljiv dogodek. Thomas se je vrnil v Canterbury (2. decembra) in bil sprejet z navdušenjem, a nadaljnje ekskomunikacije sovražnih kraljevih služabnikov, zavrnitev odprave ekskomunikacije Rogerja Yorka in Foliota in njegovo pripravljeno sprejetje burnega odobravanja množic, ki so razjezile Henryja v Normandiji.
